Comme de nombreuses personnalités de la Renaissance, Claude d’Urfé possède une collection de manuscrits et d’ouvrages imprimés. Selon le père Louis Jacob de Saint-Charles, religieux bourguignon, la librairie de Claude d’Urfé comptait 4 600 ouvrages, dont 200 manuscrits de vélin.
Le contenu de cette librairie est aujourd'hui connu de façon très partielle. On sait qu’elle était composée de littérature grecque et latine, de poésie mais aussi d’ouvrages relatifs à la morale et à la politique entre autres. Claude d’Urfé possédait plusieurs pièces d’exception, comme son livre d’heures enluminé à l’usage de Rome daté de 1549, conservé aujourd’hui à la Huntington Library en Californie, et des copies des pièces manuscrites du procès de Jeanne d’Arc ayant eu lieu au XVe siècle.
L’essentiel de la collection a été constituée par Claude lui-même, par des acquisitions et des commandes, mais une partie provient de sa belle-famille, les Graville, notamment de la femme de lettres et poétesse Anne de Graville (v.1490- v.1540). À sa mort vers 1540, elle lègue sa collection à sa fille, Jeanne de Balsac d’Entraigues, épouse de Claude. Au XVIIe siècle, la collection familiale est augmentée par les acquisitions d’Honoré d’Urfé. Il se porta notamment acquéreur d’un exemplaire des Œuvres du poète Pierre de Ronsard (1524-1585).
La librairie a été dispersée dès le XVIIIe siècle et seulement 150 ouvrages environ ont pu être identifiés. Certains se trouvent aujourd’hui à la Bibliothèque Nationale de France.
Les frères d’Urfé, Anne, Honoré et Antoine bénéficient dès leur plus jeune âge d’une proximité avec les lettres, en partie grâce à l’univers humaniste de leur grand-père Claude. Contrairement à ses petits-frères, Anne ne semble pas avoir pu bénéficier d’une éducation littéraire avancée : il passe le plus clair de son temps à exercer le métier des armes et à suivre la cour de France. Cependant, il est initié à la poésie grâce au poète humaniste forézien Loÿs Papon (1535-1599). Il continue d’écrire et de se perfectionner en échangeant régulièrement avec son ami Antoine du Verdier (1544-1600), écrivain forézien et l’un des plus grands bibliographes de son temps. En tant que chef de famille à la mort de son père Jacques d’Urfé en 1574, Anne est très rapidement appelé par ses obligations militaires, ce qui l’éloigne pour un temps de sa plume. En 1599, il renonce à son statut de chef de famille et le remet à son frère cadet Jacques II d’Urfé, pour se faire religieux de 1603 à sa mort en 1621.
Anne d’Urfé est un écrivain infatigable. Son œuvre est très diverse : sonnets, quatrains, roman, généalogie, hymnes… Dès l’adolescence, il s’adonne à la poésie amoureuse en l’honneur de sa bien-aimée Marguerite de Lupé, avec son recueil de sonnets intitulé La Diane (1573). Contemporain des guerres fratricides entre catholiques et protestants, il signe les Sonnets des Misères de la France (1575-1576), sa seule œuvre publiée. Alors qu’il connaît des déboires politiques vis-à-vis du duc de Nemours, Anne s’essaie au roman pastoral avec la rédaction du Philocarite (vers 1593).
À l’inverse de son grand-frère, Honoré bénéficie d’une éducation littéraire soignée au prestigieux collège jésuite de Tournon dans l’ancienne province de Vivarais (aujourd’hui Tournon-sur-Rhône, Ardèche). Il s’essaie alors à la poésie, un genre littéraire très apprécié au XVIe siècle chez les élites cultivées.
S’il n’est pas reconnu pour ses vers, il l’est pour sa prose avec l’œuvre de sa vie, les cinq volumes de L’Astrée (1607-1627). Tout comme le Philocarite de son grand-frère Anne, L’Astrée est un roman pastoral. Les romans pastoraux sont très à la mode à la fin du XVIe siècle, à un moment où le royaume de France connaît de profonds troubles politiques et religieux. Ils donnent à voir une société idéale, champêtre et insouciante (une Arcadie), où triomphent notamment l’amour et la justice. La colonne vertébrale de L’Astrée est l’histoire d’amour contrariée entre deux bergers vivant dans un Forez idéalisé : Astrée et Céladon. Cette œuvre connait un succès considérable auprès des élites cultivées, contribue à fixer l’idéal moral aristocratique du XVIIe siècle et au développement de la préciosité, tant moquée par Molière (1622-1673) dans sa comédie intitulée Les Précieuses Ridicules (1659). Il poursuit dans le genre pastoral en s'essayant au théâtre, avec sa pièce La Sylvanire (1627) publiée après sa mort.
Honoré d’Urfé s’est également essayé à la morale avec ses Epîtres morales (1598), en grande partie rédigées en captivité à Montbrison pendant les troubles de la Ligue. Sous la forme d’une correspondance épistolaire avec son ami Agathon, il y développe son questionnement d’ordre moral suite à ses engagements auprès de la Ligue.